武汉理工大学发表nature science(湖北青年教授团队取得重要研究进展)
近日,中南民族大学化学与材料科学学院张泽会教授课题组在生物质平台分子催化转化方面取得了重要研究进展。研究团队基于廉价的生物质资源制备了一类氮配位的单原子锌催化材料,这种材料可以高效地催化生物质平台分子及化石资源衍生物C(CO)-C键的有氧氧化断键,定量转化为高附加值酯类化学品。目前该研究成果论文Zn-Nx sites on N-doped carbon for aerobic oxidative cleavage and esterification of C(CO)-C bonds在国际著名期刊Nature Communications上发表。文章第一作者为谢超博士,张泽会教授和中科院化学所韩布兴院士为共同通讯作者,中南民族大学为第一署名单位。
C-C键的选择性断裂一直是有机化学中非常有吸引力和挑战性的课题。酮是一类多功能化合物,可以很容易地从化石资源或生物质中获得,通过C(CO)-C键断裂,其可以转化为酸、酯、酰胺等化合物。因此,C(CO)-C键的选择性裂解和功能化对于将酮转化为增值产品至关重要。在众多C(CO)-C键裂解和功能化的催化策略中,酮中α-C-H的预官能化作为导向基团是C(CO)-C键断裂的有效方案之一。然而,该策略仅适用于特定基团,且步骤繁琐,限制了其广泛应用,即使目前最先进的催化剂在温和条件下氧化裂解惰性C(CO)-C键的活性也较低。因此,需要设计多相催化系统以在温和条件下有效催化C(CO)-C键的有氧氧化裂解。
锌(Zn)是最丰富、最安全、最便宜的材料之一。Zn盐已被用作某些有机转化的有效催化剂,其催化性能可以通过改变配位环境轻松调控。但是,传统的Zn催化剂通常用作路易斯酸,用于富电子基团的活化,其底物范围有限,产品分离和催化剂回收也存在固有困难。因此,需要寻找具有高活性位点和广泛底物范围的多相Zn催化剂。此外,尚未报道Zn基催化剂催化C(CO)-C键的氧化裂解。
张泽会教授团队研究制备的单原子锌催化剂的高活性可归因于Zn单位点与其周围N原子的协同作用,以及具有高比表面积和结构缺陷的微孔结构。该研究成果用传统上不活泼的金属为某种反应制备非常活泼的催化剂,使得在温和条件下有效催化反应成为可能,同时为从廉价且富含地球的金属中设计高效催化剂开辟了一条道路。
张泽会,中南民族大学化学与材料科学学院教授,国家优秀青年基金项目获得者(2019年),中南民族大学青年拔尖人才培育工程首批培育人选(2017年),入选国家民委中青年英才计划(2018年),曾获教育部第16届霍英东基金会青年教师奖(2018年)。他的研究方向为:围绕“绿色化学”理念,设计新型催化反应体系,开展可再生生物质能源化学、绿色有机合成、多相催化等研究工作。所指导的研究生大部分继续在国外、中国科学院、985高校攻读博士研究生。
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