能量密度更高的正极材料（超稳定的有机小分子正极材料）

有机正极材料由于其在可持续性和分子结构的可设计性方面的优势，以及理论容量的高上限，对可充电锂离子电池具有吸引力。然而，它们的实际应用面临着循环寿命短和工作电位低的问题。

基于以上，本工作合成了一种新型的含双咪唑环的有机小分子化合物，该化合物来源于四氨基对苯醌，即2,6-双（4-（二苯基氨基）苯基）苯并[1,2-d:4,5-d']二咪唑-4,8（1H,5H）-二酮（BNBQ）。它具有n型C=O、p型三苯胺基和p型双咪唑环的双极电荷储存特性，使其具有良好的比容量和高氧化还原电位。

由于其大的共轭分子结构、强的π-π相互作用和良好的结晶性，它表现出优异的电化学性能。

图 电化学性能。

图 电化学性能。

通过TABQ与NDP的席夫基溶热缩合反应合成了新型双极醌基化合物BNBQ，并探讨了其结构与作为LIBs阴极的电化学性能之间的关系。原始材料在普通有机电解质中的溶解度相对较低，且具有良好的导电性，因此表现出优异的电化学性能。

小分子BNBQ以双咪唑环连接对苯醌和三苯胺基，具有较高的比容量（100 mA g-1时为133 mAh g-1），良好的速率能力（2000 mAh g-1时为105 mAh g-1），较高的平均放电电压约为3.64 V，以及良好的循环稳定性（70. 1 mAh g-1），这被认为是LIBs有机小分子阴极中的佼佼者，可以归因于BNBQ丰富的活性位点和高度稳定的共轭分子结构，使其具有良好的导电性和在普通溶剂中的低溶解度。

通过原位FT-IR和XPS光谱分析确定了BNBQ的C=O、三苯胺基和双咪唑环为氧化还原活性中心，并揭示了可逆的Li 和PF6-储存机制。双咪唑环的引入不仅可以通过自身的氧化还原反应来提高比容量，还可以提高其他氧化还原活性位点，如三苯胺基的超滤率（从原来的40%提高到91.8%），以及由于氢键和共轭作用的增强而提高循环稳定性。

通过双咪唑环连接的双极醌基有机阴极与其他双极小分子电极相比，显示出其特殊的优势。这是首次报道含双咪唑环的活性小分子被用作锂离子电池的阴极材料，可以为设计和开发具有高电压、高容量和超稳定性的有机小分子阴极提供一个备选方案。

Bis-imidazole rings-containing bipolar organic small molecule cathode for high-voltage and ultrastable lithium-ion batteriesJournal of Materials Chemistry A ( IF 14.511 ) Pub Date : 2022-11-15 , DOI: 10.1039/d2ta07199aLiping Zheng, Jiayi Ren, Huige Ma, Mingsheng Yang, Xiaorong Yan, Rui Li, Qian Zhao, Jianze Zhang, Haifeng Fu, Xiong Pu, Mingjun Hu, Jun Yang