光催化二氧化碳还原的催化剂（用于燃料电池阴极氧还原反应的单原子铜催化剂）

▲第一作者：崔丽婷；通讯作者：相艳、卢善富、王海宁；

通讯单位：北京航空航天大学；

论文DOI：10.1039/C9TA03518D

背景介绍

随着能源和环境问题日益突出，燃料电池作为一种将化学能转换为电能的装置，因其高效、清洁而备受关注。然而，阴极氧还原反应（ORR）动力学相对较慢，严重依赖贵金属 Pt 催化剂，成为制约燃料电池大规模应用的一个重要因素。因此，发展 ORR 低铂/非铂催化剂对推进燃料电池大规模应用具有重要意义。过渡金属单原子催化剂（SAC）在单电极表征中展现出了优异的 ORR 性能，近年来引起了极大的关注。在以往的研究报道中，过渡金属多为 Fe、Co、Ni 等。金属 Cu 是多种生命形式中 ORR 的中心原子，然而，仅有少数基于 Cu SAC 的 ORR 催化剂的研究报道。此外，很少有关于 Cu SAC 在燃料电池中的应用报道。

研究内容

相艳课题组以酞菁铜为前驱体，采用简单热解法制备了单原子铜催化剂。该催化剂在碱性介质中表现出良好的 ORR 性能，其半波电位为 0.81 V (vs. RHE)，比商业化 Pt/C 相差 30 mV。同时显示出优异的耐久性，在碱性介质中 5000 次循环后，半波电位仅有 9 mV 的负移。基于该催化剂的阴离子交换膜燃料电池在 70 ℃ 下的峰值功率密度可达 196 mW cm^-2。密度泛函理论计算表明从 HOO* 到 O* 的过程是影响其 ORR 性能的关键步骤。Cu SAC 有望成为一种用于燃料电池的非贵金属 ORR 催化剂。

作为当期封面：

▲图1 Cu SAC 的透射电镜照片

▲图2 Cu SAC 的谱学表征

▲图3 Cu SAC 的 ORR 性能表征

▲图4 Cu SAC 的 ORR 性能表征

▲图5 Cu SAC 的 ORR 稳定性

▲图6 Cu SAC 的 ORR 耐久性

▲图7 基于 Cu SAC 的阴离子交换膜燃料电池性能

▲图8 通过密度泛函计算得到的 Cu SAC 的 ORR 反应路径

本工作获国家重点研发计划和国家自然科学基金等项目的支持。

文章链接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/TA/C9TA03518D

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